Erstmals ist Syrau 1282 urkundlich belegt. Die Kirche, die auch den alten Dorfkern kennzeichnet, entstand vorwiegend in den Jahren von 1686 – 1689. Im Verlauf der Jahrhunderte musste der Ort an der alten Reichsstraße nach Thüringen unter den durchziehenden Söldnern schwer leiden. Das ehemalige Rittergut stand am Südrand des Dorfes.

Einen Aufschwung erfuhr der Ort mit der Spitzenindustrie im nahen Plauen. Viele kleine Stickereien und Webereien verhalfen dem Ort zu Wohlstand.

Als 1928 die Drachenhöhle entdeckt wurde, wurde Syrau weit über die Grenzen des Vogtlandes bekannt. Sie ist eine der schönsten Tropfsteinhöhle Deutschlands.

Unweit des Ortes, in Richtung Fröbersgrün steht auch die einzige noch erhaltene Windmühle des Vogtlandes. Der Müller Eisenschmidt errichtete die erste Windmühle – eine Bockwindmühle – 1851 in der Nähe des ehemaligen Gutes, die jedoch 1864 abbrannte. Die heutige Mühle wurde im Jahre 1887 errichtet.

Heute ist die Mühle als technisches Denkmal ein Museum der Mühlenbaukunst.